Electronic Theses and Dissertation

Teknologi membran merupakan teknologi yang menjanjikan untuk pengolahan air baku, air limbah dan penyediaan air bersih, namun dalam proses filtrasi membran, fenomena terjadinya fouling pada membran selalu menjadi permasalahan yang dapat menghambat kinerja membran dan mempersingkat umur membran, sehingga dapat merugikan secara permanen. Pengembangan material membran untuk mecegah pembentukan fouling pada operasi membran merupakan upaya yang dipandang tepat. Pada penelitian yang dilakukan bertujuan untuk melakukan sintesis Selulosa Nanokristal dari limbah cair tepung tapioka untuk dijadikan sebagai modifying agent pada pembuatan membran dari polimer Polyvinilydene Flouride (PVDF) dengan aditif Cellulose Nanocrystals (CNC) dan Graphene Oxide (GO), mendapatkan suatu formulasi campuran PVDF, CNC dan GO yang dapat menghasilkan membran komposit dengan kemampuan pemisahan yang tinggi terhadap limbah farmasi dan memiliki sifat-antifouling.
Penelitian yang dilakukan secara eksperimen di Laboratorium menggunakan metode penelitian kuantitatif yang terdiri dari 4 tahapan penelitian. Tahap 1 sintesis selulosa nanokristal dari limbah cair tepung tapioka, Tahap 2, pembuatan membran komposit dari polimer PVDF dengan aditif GO dan CNC, pada tahap ini digunakan CNC komersial, Tahap 3. Pembuatan membran komposit yang sama dengan tahap 1, dengan menggunakan CNC hasil sintesis, Tahap 3. Pembuatan membran yang sama dengan tahap 2 hanya menggunakan CNC hasil sintesis. Tahap 4. Pengujian performa membran terhadap degradasi limbah farmasi dan sifat antifouling.
Hasil penelitian menunjukkan sintesis selulosa nanokristal memberikan hasil yang baik, ditinjau dari analisa kristalinitas, gugus fungsi, analisa thermal, baik dari sampel CNC komersial maupun hasil sintesis. CNC hasil sintesis memiliki nilai kristalinitas dan thermal lebih baik dari CNC komersial. Membran dibuat dengan konsentrasi GO dan CNC yang divariasikan, yaitu 0%, 0,24%, 0,5% dan 1% dan membran PVDF murni tanpa aditif.(M0). Membran dengan aditif CNC komersial dihasilkan 5 membran (M1-A, M2-A, M3-A, M4-A) dan CNC sintesis dengan variasi yang sama (M1-B, M2-B, M3-B, M4-B dan M5-B). Semua membran yang dipreparasi dikarakterisasi. Hasil karakterisasi membran menunjukkan semua membran memiki struktur asimetrik. Penambahan CNC dan GO mempengaruhi struktur membran, peningkatan porositas , kadar airdan sifat thermal membran. Pengujian water contact angle juga menunjukkan peningkatan sifat hidrofilik membran, hal ini didukung dengan analisa gugus fungsi dan komposisi kimia membran dengan SEM-EDX. Performa membran terhadap rejeksi paracetamol sebagai limbah farmasi artificial memberikan nilai rejeksi tertinggi pada membran M5-B, dengan rejeksi tertinggi mendekati 69%, sedangkan membran M0 hanya memiliki rejeksi terhadap paracetamol sebesar 58%. Performa antifouling membran memberikan nilai yang memuaskan dengan nilai FRR paling tinggi medekati 98% dan nilai FDR yang sangat baik yaitu 13%. Hasil karakterisasi dan pengujian performa membran, CNC hasil sintesis lebih baik dari CNC komersial. Membran yang dihasilkan dari penelitian ini memiliki performa anti fouling yang baik, meskipun nilai rejeksi belum terlalu memuaskan.

Membrane fouling remains a critical challenge in membrane-based separation processes, often leading to reduced performance, shortened membrane lifespan, and potential irreversible damage. Efforts to develop antifouling membrane materials are therefore essential to enhance membrane efficiency and operational longevity. This study aimed to synthesize Cellulose Nanocrystals (CNC) from tapioca starch wastewater and use them as a surface-modifying agent in the fabrication of Polyvinylidene Fluoride (PVDF)-based membranes. The incorporation of CNC and Graphene Oxide (GO) into the PVDF matrix was expected to yield composite membranes with improved separation performance and antifouling properties, particularly for the treatment of pharmaceutical wastewater. The experimental research followed a quantitative approach comprising four main stages: stage 1 is synthesis of CNC from tapioca starch wastewater, stage 2: Fabrication of PVDF/GO/CNC composite membranes using commercial CNC, stage 3: Fabrication of composite membranes using synthesized CNC, stage 4: Performance evaluation of the fabricated membranes, focusing on pharmaceutical contaminant rejection and antifouling behavior. The CNC synthesis was successfully carried out, with the resulting material demonstrating superior crystallinity and thermal stability compared to commercial CNC, as confirmed through analyses of crystallinity index, functional groups, and thermal degradation behavior. Membranes were fabricated with varying concentrations of GO and CNC (0%, 0.25%, 0.5%, and 1%), including a control PVDF membrane without additives (denoted M0). Membranes containing commercial CNC were labeled M1-A to M4-A, while those with synthesized CNC were labeled M1-B to M5-B. Characterization revealed that all membranes exhibited an asymmetric morphology. The addition of CNC and GO enhanced membrane porosity, hydrophilicity (as evidenced by reduced water contact angle), and water uptake capacity. These improvements were supported by FTIR and SEM-EDX analyses. Stability testing under acidic and alkaline conditions indicated better chemical resistance in acidic environments, as reflected in membrane permeability changes. Despite these enhancements, the PVDF/CNC/GO membranes displayed limited antibacterial activity against Escherichia coli, as indicated by minimal inhibition zones in the disk diffusion assay. However, the membrane labeled M5-B demonstrated the highest rejection of paracetamol (~69%), outperforming the control membrane (M0), which achieved only 58% rejection. The antifouling performance of the membranes was notably improved, with the best membrane achieving a flux recovery ratio (FRR) of approximately 98% and a favorable fouling-decline ratio (FDR) of 15%. In conclusion, membranes incorporating synthesized CNC exhibited superior physicochemical and functional properties compared to those using commercial CNC. Although further improvement is needed to optimize rejection rates, the membranes demonstrated promising antifouling behavior and potential for pharmaceutical wastewater treatment applications.