Fahrizal Nasution Primary Author mixed material bibliography Banda Aceh Program Doktor Ilmu Teknik (S3) 2023

Dissertation

Peningkatan konsumsi plastik dan terbatasnya pengolahan sampah plastik secara mekanik sederhana menimbulkan pertimbangan untuk pengembangan pengolahan sampah plastik secara termokimia. Pirolisis merupakan salah satu proses termokimia yang dapat mengkonversi sampah plastik menjadi sejumlah produk dalam fasa gas, padat, dan cair. Sebagaimana asalnya, plastik merupakan produk sintetis yang dihasilkan dari gas alam dan minyak bumi, sehingga secara garis besar tersusun atas unsur karbon dan hidrogen. Oleh karena itu, pengolahannya kembali secara termokimia menjadi produk asalnya dapat dijadikan sebagai salah satu strategi yang layak dalam mengatasi permasalahan sampah plastik. Di sisi lain juga dapat memberikan solusi positif terhadap pemerolehan sumber energi alternatif. Secara umum, produk cair hasil pirolisis termal (tanpa katalis) diketahui mengandung senyawa aromatik, alkana, dan alkena sebagaimana komposisi petroleum fuels. Namun, produk tersebut masih mengandung sejumlah besar senyawa teroksigenasi (alkohol, asam, dan keton) dan hidrokarbon berfraksi berat yang dapat memberikan dampak negatif pada sistem pembakaran ketika diaplikasikan secara langsung pada mesin. Oleh karena itu, diperlukan proses lanjutan untuk dapat mereduksi dan mengkonversi keberadaan senyawa teroksigenasi tersebut menjadi produk dengan komposisi senyawa hidrokarbon yang berkualitas (gasoline). Berdasarkan tantangan dan permasalahan tersebut, maka tujuan dari penelitian ini adalah untuk meningkatkan kualitas minyak hasil pirolisis termal (tanpa katalis) menjadi produk cair berfraksi gasoline via katalitik reforming menggunakan katalis zeolit yang dimodifikasi oleh impregnasi logam aktif nikel dan molibdenum, serta promotor niobium. Pada studi ini, katalis dipreparasi melalui serangkaian tahapan, yaitu: sintesis zeolite (HZSM5-70), sintesis niobium (NbOPO4) secara sol-gel, sintesis zeolite-niobium (HZSM5-70-NbOPO4) secara embedded, dan impregnasi logam aktif terhadap penyangga-promotor (NiO atau MoO3 terhadap HZSM5-70-NbOPO4). Sejumlah karakteristik katalis seperti struktur morfologi dan topografi (SEM-EDS mapping), gugus fungsi (FT-IR), kristalinitas dan intensitas senyawa (XRD), dan total situs asam (NH3-TPD) telah dievaluasi. Hasil karakterisasi menunjukkan bahwa katalis yang dihasilkan memiliki ukuran nanopartikel dengan ukuran rata-rata 29,94 nm (HZSM5-70), 43,60 nm (NiO/HZSM5-70), 72,68 nm (NiO/HZSM5-70-NbOPO4), 36,81 nm (MoO3/HZSM5-70), dan 36,47 nm (MoO3/HZSM5-70-NbOPO4) dengan struktur kristalin; keberadaan senyawa penyusun dari masing-masing katalis seperti Si, Al, O, Ni, Mo, Nb, dan P terdistribusi merata dan tersebar pada katalis; dan memiliki situs asam yang selektif terhadap reaksi perengkahan senyawa alifatik (teroksigenasi maupun hidrokarbon berat). Untuk mengevaluasi kinerja katalis, sejumlah variabel proses seperti massa impregnasi (2-10 %), massa katalis (1-5 %), dan temperatur reforming (400-500 oC) dievaluasi pada proses catalytic reforming yang dilangsungkan pada tubular reactor. Peningkatan nilai dari setiap parameter tersebut menunjukkan trend yang serupa yaitu penurunan yield produk cair, namun kualitas dari produk cair yang dihasilkan mengalami peningkatan. Hal tersebut teridentifikasi melalui penurunan gugus fungsi sejumlah senyawa teroksigenasi (alkohol, keton, dan carboxylic acid) dan peningkatan gugus fungsi dari senyawa hidrokarbon dan aromatik pada bahan baku (analisis FT-IR). Kualitas produk cair hasil reforming terbaik diperoleh pada pengimpregnasian logam aktif sebesar 10 % dan temperatur reforming 450 oC (katalis berbasis nikel maupun molibdenum). Berfokus pada produksi senyawa target (fraksi gasoline, C5-C12) yang dihasilkan melalui pengaplikasian berbagai jenis katalis, diperoleh persentase fraksi gasoline tertinggi sampai terendah secara berturut NiO/HZSM5-70-NbOPO4>NiO/HZSM5-70>MoO3/HZSM5-70-NbOPO4>MoO3/HZSM5-70>HZSM5-70 dengan nilai area 89,46%>85,05%>83,77%>74,42%>66,48% dari fraksi senyawa umpan 33,39%. Hasil analisis stabilitas menunjukkan bahwa katalis memiliki performa katalitik yang baik setelah lima kali penggunaan, ditandai dengan penurunan yield produk cair yang tidak signifikan yaitu sebesar 4,36% (HZSM5-70), 3,78% (NiO/HZSM5-70), 2,95% (NiO/HZSM5-70-NbOPO4), 4,32% (MoO3/HZSM5-70), dan 3,11% (MoO3/HZSM5-70-NbOPO4), dengan pembentukan kokas sebesar 6,61% (HZSM5-70), 5,22% (NiO/HZSM5-70), 2,44% (NiO/HZSM5-70-NbOPO4), 3,89% (MoO3/HZSM5-70), dan 3,41% (MoO3/HZSM5-70-NbOPO4). Hasil analisis sifat fisika seperti densitas, viskositas dan HHV produk cair hasil katalitik reforming menunjukkan nilai yang mendekati gasoline-commercial. Hasil analisis optimasi proses katalitik reforming menggunakan response surface methodology dengan rancangan Box-Behnken menunjukkan model yang signifikan (ANOVA) dengan kondisi optimum (yield maksimum) pada setiap katalis yaitu, NiO/HZSM5-70-NbOPO4 (laju alir 3,34 mL/jam; massa katalis 3,01%, temperatur reforming 418,18 °C; yield produk cair 45,76%), NiO/HZSM5-70 (laju alir 3,39 mL/jam; massa katalis 3,01 %, temperatur reforming 426,26 °C; yield produk cair 42,51 %) dan MoO3/HZSM5-70 (laju alir 3,45 mL/jam; massa katalis 3,02 %, temperatur reforming 436,47 °C; yield produk cair 42,47 %). 0 ELECTRONIC THESES AND DISSERTATION Universitas Syiah Kuala 116403 2023-09-27 11:28:34 2023-09-27 11:35:00 machine generated